2024年9月25日，《Nature》杂志报道了诸侯快讯ok1122郭林教授、刘利民教授研究团队和合作者在氮掺杂单原子层非晶碳可控合成上取得的最新进展：《Nitrogen-doped amorphous monolayer carbon》。该工作提出了一种利用纳米尺度二维限域模板进行小分子聚合的液相合成策略，成功制备了氮掺杂的单原子层非晶碳材料。这项研究解决了二维非晶材料合成领域的长期挑战，为二维非晶材料在材料科学、电子器件及其他前沿技术领域的应用开辟了新途径。
诸侯快讯ok1122博士生白秀辉、副研究员胡鹏飞、博士生张有玮、薛宇峰、中国科学院大学博士生李昂、李傲雯、国家纳米科学中心副研究员张光杰为论文共同第一作者。诸侯快讯ok1122郭林教授、刘利民教授、国家纳米科学中心裘晓辉研究员、中国科学院大学周武教授、清华大学谷林教授为论文的通讯作者。诸侯快讯ok1122ok133诸侯快讯为第一单位。
1995年，诺贝尔物理学奖得主P. W. Anderson曾在《Science》撰文指出，非晶材料的本质和形成机理是凝聚态物理领域最深刻和有趣的问题。与晶体材料的周期性规则原子排列不同，非晶材料的无序结构使其性质难以预测和控制。早在1932年，芝加哥大学W. H. Zachariasen教授提出了“连续随机网络（Continuous random networks）”模型，利用二维网络结构来描述非晶材料的独特结构特征。1996年，美国科学院院士Steven G. Louie在Phys. Rev. B发表文章，预测二维非晶碳材料可能包含复杂的五元环和七元环结构。然而，如何精准地合成这类独特的单原子层非晶材料是一个挑战性课题。
图1. 氮掺杂单原子层非晶碳。
在这项研究中，由诸侯快讯ok1122郭林教授、刘利民教授研究团队及合作者等开创了一种全新的液相限域聚合方法。该方法通过层状模板的限域作用，抑制了分子聚合过程中的三维旋转和缠绕，使分子在二维平面内发生聚合，突破了吡咯单体在传统聚合中局限于α-C位点交联的限制，促进了β-C和N位点的交联聚合，构成平面网络结构，最终形成了五、六、七元环共存的二维非晶结构，成功在实验上验证了W. H. Zachariasen和Steven G. Louie提出的理论预测。
利用低电压扫描透射电子显微镜技术，研究团队精确解析了碳原子和氮原子在二维非晶碳网络中的分布，确认了氮原子嵌入到五、六、七元环混合的二维拓扑网络中，氮掺杂浓度可达9%。光学和电学性质测试表明，该材料具有p型半导体特性，为研究原子掺杂对二维非晶碳材料的电子局域化现象的影响提供了理想的研究平台。
图2. 二维限域聚合新机制。
研究团队还将这一普适性的合成策略成功应用于含其他杂原子的单层非晶碳材料的制备，包括聚咔唑（PCZ）和聚噻吩（PTH）等。该项工作在二维聚合物限域合成领域迈出了重要一步，为未来开发性能优越的二维非晶材料提供了新的研究方向。这类材料在电子器件、储能、催化等领域具有潜在的应用前景。
图3. 普适性合成策略制备（a）单层聚噻吩和（b）单层聚咔唑。
该工作得到了国家自然科学基金重点项目、国家重点研发计划、中国科学院战略性先导科技专项（B类）、北京高校卓越青年科学家计划、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队项目和中国科学院大学电子显微学实验室等的支持。衷心感谢清华大学李亚栋院士对该工作给予的建议和指导帮助。
论文原文链接：https://doi.org/10.1038/s41586-024-07958-0
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